新方法！通过高次谐波，产生极紫外时空涡旋光场

时空涡旋光（STOV)作为一种具备独特时空结构的涡旋光脉冲，其核心特征在于拥有能够耦合空间与时间维度的特殊拓扑结构。相较于传统空间涡旋光携带纵向轨道角动量（OAM），时空涡旋光具备横向OAM这一独特属性（见图1）。凭借该属性赋予的时空耦合特性，时空涡旋光在量子光学、微观粒子操控、大容量光通信、超分辨成像以及超快科学等众多前沿领域展现出巨大的应用潜力。然而长期以来，时空涡旋光的产生主要局限于可见光和红外波段，这一限制极大地制约了其在更短波长领域的应用拓展与深入探索。

近期，由西班牙萨拉曼卡大学，美国科罗拉多大学等单位组成的联合研究团队在该领域取得了突破。该团队利用高次谐波产生（HHG）方法，将携带横向OAM的时空涡旋光从近红外波段上转换至极紫外（EUV）波段，并通过理论推导与实验验证，系统且深入地揭示了高拓扑荷数EUV时空涡旋光的产生和传播过程。相关研究以“Extreme-ultraviolet spatiotemporal vortices via high harmonic generation”为题发表于Nature Photonics。

图1 传统涡旋光（左）与时空涡旋光（右），传统涡旋光束携带方向平行于光束传输方向的纵向OAM，时空涡旋光携带方向垂直于光场传播方向的横向OAM。图源：《封面 | 具有多时空维度涡旋相位的新型时空光场》

图2展示了利用高次谐波产生EUV时空涡旋光的实验装置示意图。研究团队选取中心波长~800nm的激光作为驱动光源，借助4f脉冲整形器，将高斯光束转换为横向OAM l₀=1的时空涡旋光。在脉冲整形器内部，反射式光栅负责实现高斯光束的空间色散，经柱面透镜准直后，光束两次通过多面螺旋相位板（SPP，l=0.5）以产生空间频谱涡旋光(SSOV)。随后，光束经光栅反射补偿空间色散。经整形后的输出光束单脉冲能量处于300~500μJ区间，脉宽约为50~60 fs。

图2 利用高次谐波产生EUV 时空涡旋光的实验装置示意图

由于时空涡旋光并非以本征模式传播，为了深入理解其传播行为，研究团队对其近场和远场特性进行了细致表征。研究发现，时空涡旋光与空间频谱涡旋光的聚焦动力学呈现出独特的双重性，即在特定条件下二者可实现相互转换，这一特性通过图3的模拟结果得以直观展示。在实验过程中，红外空间频谱涡旋驱动光束被聚焦至氙气射流中，在焦点处形成时空涡旋光场，利用强激光场与气体原子间的相互作用产生高次谐波，进而辐射EUV时空涡旋光。

图3 极紫外时空涡旋光产生装置示意图。（a）聚焦前驱动光场；（b）聚焦后驱动光场；（c）近场EUV时空涡旋光；（d）远场EUV空间频谱涡旋光；（e）EUV光聚焦后再次转变为时空涡旋光

理论与实验结果表明，EUV时空涡旋光的拓扑荷数与驱动激光场的拓扑荷数呈线性关系。具体来说，如果驱动激光场的拓扑荷数为l₀，那么第q阶谐波的拓扑荷数l_q=q∙l₀。以图4中所示为例，当驱动激光拓扑荷数l₀=1时，第13、17和21次谐波对应的拓扑荷数分别为13、17和21，其远场时空分布和相位剖面图清晰地印证了这一关系。

图4 EUV高次谐波时空涡旋光和空间频谱涡旋光的模拟结果

此外，研究团队通过改变驱动光场的非均匀性参数，对EUV时空涡旋光在远场中的强度分布和相位分布变化进行了模拟研究，如图5所示。结果表明，通过精准调控驱动光场的特性，能够实现对EUV时空涡旋光和空间频谱涡旋光特性的有效调节，为后续研究与应用提供了重要的调控手段。

图5 在横向OAM l₀=1条件下，驱动光场的非均匀性参数对EUV时空涡旋光的影响

该研究通过高次谐波产生技术，成功在极紫外和软X射线波段实现了高拓扑荷数时空涡旋光和空间频谱涡旋光的生成。这一成果不仅显著拓展了时空涡旋光和空间频谱涡旋光的应用波长范围，更为研究超快光与物质相互作用开辟了新的工具。未来，通过定制结构化EUV光束，还有望为下一代EUV相干成像技术的发展注入强劲动力，推动相关领域迈向新的发展阶段。（参考文献：https://doi.org/10.1038/s41566-025-01699-w）