中佛罗里达大学 CREOL 的研究团队开发出新型宽带紫外频率梳

中佛罗里达大学光学与光子学院 CREOL 的研究人员开发出一种新的超快激光平台，它能产生超宽带紫外频率梳，梳线数量达到前所未有的 100 万条，提供了卓越的光谱分辨率。这种新方法还能产生极其精确和稳定的频率，可增强高分辨率原子和分子光谱。

这种新方法能产生极其精确和稳定的频率，可显著提高精确计时和高分辨率原子与分子光谱的水平。资料来源：Konstantin Vodopyanov，CREOL。

光学频率梳能发出数千条间隔规则的光谱线，它改变了计量学、光谱学和通过光学原子钟进行精确计时等领域，并因此获得了 2005 年诺贝尔物理学奖。最初的频率梳在可见光到近红外范围内工作。推出后不久，通过光学谐波发生技术，其光谱范围扩展到紫外区，为精密激光光谱学打开了一个新的光谱领域。

来自中佛罗里达大学光学与光子学院 CREOL 的研究团队负责人 Konstantin Vodopyanov 说：“尽管如此，在紫外范围内实现宽带覆盖和高光谱分辨率仍然是一个相当大的挑战。”

在《Optica》上，研究人员介绍了他们的高分辨率双梳光谱系统，该系统可产生两个超宽紫外光谱区的光。频率梳的线间距仅为 80MHz，分辨率高达 1000 万。

图 1：DCS（双梳光谱） 激光装置示意图。资料来源：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。

Vodopyanov 说：“宽带、高分辨率紫外光谱技术为了解原子和分子中的电子跃迁提供了独特的视角，使其在化学分析、光化学、大气痕量气体传感和系外行星探测等应用中具有无价之宝的价值，在这些应用中，同时探测大量吸收特征是至关重要的。”

双梳光谱

为了将包含一百万条紧密间隔光谱线的紫外频率梳用于光谱应用，研究人员需要一种能够实现高光谱分辨率的方法（超越现有光谱仪的能力）。

他们采用了双梳光谱法，这是一种功能强大的新技术，它在单个探测器上结合了两个线间距略有不同的频率梳，产生干涉图。通过傅立叶变换，可以重建整个光谱，具有极高的光谱分辨率和快速的数据采集能力。

图 2：(a) 基于激光光谱测量结果的谐波谱（H1） 和假设扰动相位匹配机制的模拟（H2-H7）。(b) 利用紫外-可见光谱仪在两种情况下测得的低分辨率 H3-H7 光谱：低（900mW）激光泵浦功率（蓝色曲线）和高（3W）泵浦功率（红色曲线）。(c) 用棱镜分散谐波光谱得到的屏幕图案（H3-H6）。资料来源：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。

Vodopyanov 说：“尽管在过去十年中，双梳光谱学在中红外和太赫兹区域取得了重大进展，但在紫外光谱范围仍存在明显差距，现有的演示在分辨率、带宽或两者方面都存在不足。”

为了应对这一挑战，研究人员开发了一种激光平台，能够产生波长为 2.4μm 的高度相干超快红外脉冲。利用非线性晶体，他们产生了第 6 次和第 7 次谐波，从而产生了两个紫外波段：第 6 次谐波覆盖了约 100 万条光谱分辨梳状线，第 7 次谐波包含了约 55 万条梳状线。这样就产生了两个紫外光谱范围，分别为 372-410nm 和 325-342nm 。为了实现双梳光谱，他们复制了宽带紫外频率梳状系统，从而进一步完善了紫外梳状结构。

图 3：(a) H6 的光谱，包含近百万条梳状线。(b) 平均 IGM（干涉图）的 centerburst。(c) 部分梳状线分辨光谱。资料来源：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。

图 4：(a) H7 的光谱。(b) 相应 IGM（干涉图）的 centerburst 。(c) 部分梳状线分辨光谱。资料来源：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。

精密光谱线

通过将光谱线与原子钟进行比对，研究人员确保他们能够进行高精度的光谱测量，以满足最苛刻的应用要求。

作为演示，他们使用双梳光谱系统测量了 IPG/OptiGrate 制造的体布拉格光栅反射镜的窄反射光谱。研究人员称，新系统的分辨能力达到了 1000 万，远远优于现有的光栅和傅立叶光谱仪。

图 5：(a) 来自体布拉格光栅的反射光谱（黑色曲线）和输入光谱（灰色填充曲线）。(b) 反射光谱 IGM（干涉图）的 centerburst 。(c) 1s 平均（黑色曲线）和 246s 平均（蓝色曲线）的反射光谱特写。(d) 从 1s 数据流中获得的梳状模式分辨光谱特写。插图显示了单条梳状线的形状。VBG：体布拉格光栅。资料来源：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。

下一步，研究人员的目标是将这项技术扩展到更深的紫外区域，波长可能达到 100nm 。

参考文献：Andrey Muraviev, Dmitrii Konnov, Sergey Vasilyev 和 Konstantin L. Vodopyanov，《Dual-frequency-comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines》，《Optica》（2024）。