激光调制驱动的X射线脉冲整形技术

再生放大器自由电子激光器(RAFELs)凭借其卓越的相干性和稳定性，在X射线科学领域展现出巨大潜力。然而，其基于腔体的特殊构造限制了对输出脉冲进行灵活整形的能力，成为制约其应用拓展的瓶颈。近日，SLAC国家加速器实验室的研究团队在Physical Review Letters上发表突破性成果，创新性地提出了一种基于激光调制驱动的边带生成方案，在不改动腔体结构的前提下，成功实现了对X射线脉冲的精准整形控制。这项研究不仅为X射线再生放大器FEL注入了强大的脉冲定制能力，更为先进时间分辨和非线性X射线科学开辟了全新的技术路径。

过去二十年间，基于自放大自发辐射（SASE）的自由电子激光器（FELs）革新了超快科学研究。其强烈的飞秒级X射线脉冲为分子动力学、纳米成像、温稠密物质研究等前沿领域带来了革命性突破。随着科研需求的不断升级，许多精密实验不仅要求灵活性，更需要极高的时间相干性和脉冲间稳定性。但SASE FELs从散粒噪声起步的工作原理，导致脉冲间存在显著的振幅和相位波动，严重限制了高保真测量的可能性。

为了改善相干性，研究人员广泛采用了自种子技术，通过从初始SASE输出中提取单色种子对其进行下游放大。虽然这种方法有效，但在光谱纯度、逐次稳定性以及对能量和时序抖动的敏感性方面仍存在挑战。

基于腔体的X射线FELs（CBXFELs）提供了一种不同的解决方案。通过布拉格反射晶体镜形成的光学腔，X射线场可以在连续的新鲜电子束间循环，在多次通过中逐步建立时间相干性。虽然X射线再生放大器FELs（XRAFELs）在相干性和稳定性方面具有强大优势，但其基于腔的配置引入了独特的约束，导致XRAFELs一直缺乏经过验证的光谱受控或时间整形方法。

在保持腔体动力学的同时引入整形能力，是扩展腔体型FELs功能的关键一步。一种能够结合XRAFELs的稳定性和相干性与脉冲整形实验多功能性的方法，将直接赋能超快化学、量子材料和强场X射线物理等前沿研究。

为突破这一技术瓶颈，SLAC团队提出了一个稳健且简洁的创新方案：在电子束进入波荡器之前，对其施加光学波长的能量调制，通过与再循环种子的FEL相互作用产生光谱边带。虽然种子保持在布拉格反射带宽内，但边带超出了它并被提取为整形输出。它们的强度和结构直接由调制轮廓控制，允许灵活地对发射的X射线脉冲进行光谱和时间定制。

电子束上的能量调制可通过多种方式实现。最直接的方法是在专用扭摆器中使用外部激光，这能提供均匀的周期性、窄带宽以及通过调节激光参数对振幅和包络的精确控制。为实现能量调制，实际装置采用一个12周期的扭摆器（周期30 cm）配合激光光斑尺寸400 μm。对于400 nm的调制波长，所需激光功率约为600 MW——这一参数完全在当前高功率激光技术的能力范围内，使得该方案与现代高重复频率FEL设施的集成切实可行。

腔体设计采用矩形配置，由四个以45°角排列的金刚石镜组成，布拉格共振中心位于9.83 keV。为确保腔内稳定的横向模式运行，对称放置了两个复合折射透镜。整个腔体的往返距离为300 m，包含32个波荡器扇区，X射线脉冲在与下一个电子束相互作用前再循环十个往返周期。

图1 基于边带的XRAFEL输出耦合方案示意图：调制的电子束与波荡器中的再循环种子辐射相互作用，在种子频率周围产生边带。插图1显示布拉格窗口内的初始种子光谱；插图2显示线性状态下的边带和种子光谱；插图3显示输出前放大的边带光谱（超出布拉格窗口）。CRL（Compound Refractive Lens）表示复合折射透镜

图1展示了基于边带的输出耦合方案的工作原理：调制的电子束与波荡器中的再循环种子辐射相互作用，在种子频率周围产生边带。通过精心优化波荡器锥度，一个或多个边带被选择性放大。这些位于窄布拉格反射带宽之外的边带作为输出辐射被提取，而种子则保持在腔内以驱动后续相互作用。

模拟结果显示，从具有调制电子束的SASE为起点的腔内功率积累表现出良好的性能。波荡器中的高FEL增益在再循环和输出功率中产生功率峰值，然后由于高腔Q值在没有电子束的情况下缓慢衰减。波荡器锥度主要放大一阶低能边带用于输出，而布拉格窗口内较少放大的种子被再循环以种子下一个束。

边带位置由调制波长设置。例如，400 nm调制产生与种子偏移3.1 eV的边带。四个脉冲后，系统达到稳态，以100 kHz的频率输出0.6 mJ的X射线脉冲。模拟显示出反映能量调制和光谱边带的梳状FEL和输出功率轮廓，使得能够控制阿秒尺度或多脉冲探测的尖峰串生成。

图2 基于边带的XRAFEL的仿真结果。(a) 往返循环FEL功率和外耦合脉冲能量；(b) 与布拉格镜反射率（蓝色）叠加的输出光谱（绿色）；(c) FEL辐射（蓝色）和输出耦合X射线脉冲（绿色）的时域功率曲线。插图显示飞秒尺度的精细时间结构

所提出的方案通过利用波荡器失谐和锥度来选择性地放大光谱边带，自然地实现时间同步多色X射线脉冲的生成。通过调整锥度，可以优先放大一阶低能边带、二阶低能边带，或同时放大两者，产生灵活的多色输出。这种边带控制策略允许高度稳定和可重复的光谱分裂，适当的能量分离完全由调制波长控制。

图3 基于边带的XRAFEL可调光谱输出：(a) 三种波荡器锥度轮廓，用于选择性放大特定光谱边带；(b) 输出耦合辐射的时域功率轮廓（放大显示精细结构）；(c) - (e) 对应的光谱，分别显示一阶边带、二阶边带以及两者同时放大的情况。虚线矩形表示腔体的布拉格带宽

除了光谱域操纵外，还可以实现X射线脉冲的时域整形。由于引入的边带强度与电子束中调制振幅的平方成正比，通过控制调制的振幅包络，可以有效改变沿电子束纵向坐标的边带强度分布。研究展示了三个时域整形的实例：

脉冲持续时间控制：短高斯调制轮廓产生类似高斯形状的输出辐射功率轮廓，实现了对X射线脉冲持续时间的精确控制。

双脉冲生成：通过两个分离的调制轮廓，成功生成了具有可变时间延迟的双脉冲，延迟由初始分离决定。

不对称波形整形：采用不对称调制轮廓，实现了上升沿陡峭、下降沿渐进的X射线功率轮廓整形。

图4 基于边带的XRAFEL时间整形：每行显示不同的案例：(a) 短高斯脉冲，(b) 双脉冲，(c) 不对称脉冲。列显示（左）能量调制轮廓，（中）波荡器后的FEL输出，（右）第一个布拉格镜后的输出耦合辐射。时间原点t=0对应于束尾

边带位置完全由调制周期决定，允许通过沿电子束改变调制周期来引入光谱-时间相关性或能量啁啾。这种缓慢变化的调制周期可通过扭摆器中与啁啾激光的相互作用或主直线加速器中的非线性束压缩来实现。

研究展示了光谱-时间相关性的生成：当调制周期在40 fs电子束上从300 nm变化到500 nm时，布拉格带宽之外的宽带边带光谱，输出辐射的功率轮廓呈现功率尖峰间距缓慢变化的结构，输出辐射的Wigner分布清楚地显示了X射线脉冲中的能量啁啾。

图5 基于边带的XRAFEL光谱-时间相关性生成：(a) 具有缓慢变化调制周期的调制轮廓；(b) FEL辐射的光谱分布，光谱归一化为种子强度，虚线矩形表示腔体的布拉格窗口；(c) 输出辐射的功率轮廓；(d) 输出辐射的Wigner分布

研究展示一种用于在再生放大器自由电子激光器中利用电子束的激光诱导能量调制来生成定制形状的相干X射线脉冲方法。通过向电子束引入长波长能量调制，与窄带再循环种子的相互作用产生可控边带，对发射X射线的光谱和时间特性进行确定性控制，包括多色生成、双脉冲结构、脉冲持续时间调节和复杂的时域波形，显著扩展了XRAFELs的实验能力。且该方案不需要修改RAFEL腔或光学元件，所需的调制可以通过专用扭摆器实现或集成到现有光束线组件中，使该方案对高重复频率运行非常实用。

展望未来，研究团队计划进一步优化该技术，包括探索不同的调制方案、扩展到更宽的波长范围，以及与其他X射线脉冲操控技术的结合。随着技术的不断成熟，这种激光调制驱动的X射线脉冲整形方法有望成为下一代高性能X射线光源的标准配置，为揭示物质世界的超快动力学过程提供更加强大和灵活的探测工具。