GHz重复频率全固态飞秒激光技术

重复频率是描述超快激光光源特性的一个重要参数，一般飞秒振荡器的重复频率是几十到几百兆赫兹（MHz）。更高的重复频率，比如吉赫兹（GHz）重复频率的飞秒激光往往也意味着较高采样速率、单纵模功率以及较大的模场间隔，在众多领域具有重要的应用价值。

例如：在飞秒激光精密微加工领域通过进一步功率放大，并使其工作在Burst模式，发挥其高重频的特点，在保证加工质量的同时有效提高烧蚀效率；在精密测量领域，利用其梳齿功率高、梳齿易分辨的特点，提高拍频信噪比以及测量精度（图1）。

图1  （左）GHz飞秒光学频率梳作为天文光谱仪校准光源；（右）超快激光加工过程中GHz Burst模式物质烧蚀效率更高：（a）kHz、MHz重复频率（b）GHz重复频率

一般而言，GHz重复频率飞秒激光可以由振荡器直接输出，也可以通过腔外滤波的方法产生。其中，腔外滤波主要通过法布里-珀罗（Fabry-Perot, F-P）腔来实现。根据F-P干涉仪的多光束干涉原理，将飞秒激光的纵模滤掉一部分，可将重复频率提高至数十GHz以上，但是边模抑制比与F-P腔精细度有关，如果要获得非常好的滤波效果，需要极高精细度的F-P腔。

从振荡器直接输出GHz飞秒激光主要包括谐波锁模、克尔透镜锁模（KLM）和基于可饱和吸收镜（SESAM）的被动锁模三种技术。谐波锁模多用于光纤激光器中，它利用孤子分裂使重复频率倍增，实现数百次谐波的锁模输出，重复频率可达10 GHz以上。但是谐波锁模脉冲的幅度均匀性差，时间抖动也比较大。SESAM锁模技术适用于多种类型的激光器，如光纤激光器、垂直腔表面发射的半导体激光器（VECSEL）、全固态激光器等。KLM技术则常用于钛宝石飞秒激光器、掺镱（Yb）全固态飞秒振荡器等块固态增益介质的飞秒振荡器。

无论是SESAM锁模技术还是KLM技术，都是通过缩短谐振腔长度实现高重复频率输出，比如1 GHz重复频率要求激光在谐振腔内循环一次的时间为1 ns，也就是说，对于线性腔（驻波腔），腔长要小于150 mm，对于环形腔（行波腔），腔长要小于300 mm。

除了短腔使谐振腔设计上需要特殊考量，高重复频率导致的单脉冲能量低以及光学元件少导致的色散补偿困难，都是产生GHz飞秒激光需要面临的巨大挑战。即使如此，经过近些年的发展，基于SESAM锁模技术和KLM技术的GHz飞秒振荡器均取得了一系列不俗的成果^[1]。

SESAM由瑞士苏黎世联邦理工学院U. Keller教授发明，1992年，首次用它在全固态振荡器中实现了稳定的被动锁模。2002年，U. Keller教授课题组利用自己可以制作SESAM的优势，通过对SESAM调制深度、饱和通量、反饱和通量等参数的量身打造，实现了Nd:YVO₄激光器高达157 GHz重复频率的被动锁模输出。2008年，U. Keller教授课题组又将Er:Yb:glass固态激光器的重复频率提升至101 GHz。但受限于增益介质的发射带宽以及色散补偿的困难，上述GHz固态振荡器的脉冲宽度都是皮秒量级。

2008年，日本富士胶片公司利用SESAM锁模技术，率先在LD泵浦的Yb:KYW激光器中获得了重复频率2.8 GHz的飞秒激光输出，脉冲宽度162 fs、平均功率680 mW 。此后，U. Keller教授课题组利用高功率的多模光纤耦合LD泵浦Yb:KGW、Yb:CALGO等晶体，在“V”型谐振腔、“Z”型谐振腔以及直腔式谐振腔结构中，逐步将重复频率从1 GHz提升至10 GHz，得益于高质量SESAM的运用以及SESAM被动锁模对腔内模式匹配不太严苛的特点，平均输出功率基本都大于1 W。1 GHz重复频率、~100 fs脉冲宽度，>1 W平均功率的输出相应的单脉冲能量大于1 nJ，峰值功率达到了数千瓦，足以在光子晶体光纤等非线性器件中产生覆盖倍频程的超连续谱，从而实现GHz重复频率的飞秒光学频率梳，以应用于精密光谱学等领域研究。

SESAM锁模的GHz重频VECSEL在最近几年也得到迅速发展，与Yb全固态激光器相同，VECSEL也可以使用高功率多模光纤耦合LD进行泵浦，因此输出功率可以达到数瓦，输出波长可以通过半导体带隙的设计进行改变。目前，GHz重复频率的VECSEL正朝着脉冲宽度小于200 fs、峰值功率千瓦量级的方向快速发展^[2]。

以上高重复频率飞秒激光实现的关键技术在于半导体器件包括SESAM和VECSEL的“量身定做”，而国内相关技术的发展与国外还有差距。

KLM技术最早于1991年在钛宝石振荡器中发现，当时被称为“魔力锁模（Magic Mode-locking）”或自锁模，后来研究人员进一步发现，这种自锁模与激光增益介质的的克尔透镜效应有关，后来被称为克尔透镜锁模。因此， KLM对谐振腔设计和腔内模式匹配要求比SESAM锁模更为严苛。钛宝石晶体的吸收峰处于蓝绿光波段，多使用高亮度、高光束质量的氩离子激光器获得倍频的全固态激光器进行泵浦，在晶体中可形成很好的模式匹配，同时借助KLM的快饱和吸收特性，钛宝石激光器的很快实现了亚10 fs的超短脉冲输出。

在高重复频率方面，KLM激光器多采用四镜环形腔结构，对于1 GHz重复频率，腔长只有300 mm，只能使用小曲率半径的凹面镜，在晶体中形成的激光束腰仅有数十微米，且瑞利长度很短。因此，GHz重频的KLM振荡器需要使用光束质量较好的泵浦源，使晶体中的泵浦光和激光模式形成良好的模式匹配以确保高效率的激光输出。同时，由于瑞利长度和色散补偿元件数量的限制，GHz重频的KLM振荡器一般使用长度较短的激光晶体（~2 mm），因此希望增益介质具有较高的非线性折射率。

钛宝石激光器很容易满足以上GHz重复频率KLM的要求，由此，GHz重复频率的KLM钛宝石激光器发展迅速。2008年，使用绿光激光器泵浦的钛宝石环形腔激光器实现了重复频率10 GHz的KLM输出，输出功率大于1 W，脉冲宽度仅为40 fs，并进一步实现了载波包络相位偏移频率信号的探测。

目前发展成熟的GHz固态光学频率梳仍由钛宝石激光器主导，并且具有极低的相位噪声，在众多领域得以应用，Menlo Systems公司和Laser Quantum公司均有相应的GHz钛宝石光学频率梳系统产品。但是，受限于泵浦源的昂贵成本，GHz钛宝石飞秒振荡器及相应的光学频率梳产品价格始终居高不下。

2009年，波兰华沙大学P. Wasylczyk等人参考GHz钛宝石振荡器的设计思想，使用最大功率485 mW、芯径仅为4 μm的单模光纤耦合LD泵浦Yb:KYW晶体，首次在LD泵浦的掺Yb激光器中实现了重复频率1 GHz的锁模运转，锁模平均输出功率为115 mW，根据锁模光谱计算的傅里叶极限脉宽约为200 fs。

此后，日本东京大学Y. Kobayashi教授课题组采用相同的四镜环形腔结构和泵浦方式，将激光晶体由Yb:KYW更换为非线性系数更高的Yb:Lu₂O₃和Yb:Y₂O₃，先后报道了重复频率3.3 GHz、4.6 GHz、6 GHz以及15 GHz的KLM结果。

腔长2 cm（15 GHz）基本上已达到了环形腔所能支持的几何结构极限，想要进一步提升重复频率，继续按部就班已经不行了。2019年，他们将图2（a）中的传统环形腔结构改为图2（b）所示的线性腔结构，仅由晶体、单凹面镜以及OC三个元件组成，并且晶体一个端面镀有啁啾膜层用于色散补偿，另一面以布儒斯特角切割，最终将腔长缩减到6 mm左右，实现了重复频率23.8 GHz的KLM运转，脉冲宽度140 fs，平均功率20 mW ^[3]。

图2  （a）15 GHz四镜环形腔结构；（b）23.8 GHz三元件线性腔结构^[3]

如此看来，由于几何结构以及锁模原理的限制，LD泵浦的KLM全固态激光器最大重复频率只有20 GHz左右。而且由于利用低功率单模光纤耦合的LD作为泵浦源，平均输出功率往往只有几十毫瓦，严重限制了其直接应用，如何提高GHz重频掺Yb全固态激光器的输出功率需要进行深入研究。

如图3所示，基于KLM技术和SESAM被动锁模技术的GHz重频飞秒振荡器已获得长足发展。其中KLM钛宝石飞秒激光器最高重复频率已达到10 GHz，平均功率约为1 W；基于SESAM锁模的全固态掺Yb飞秒激光器最高重复频率也是10 GHz，不同重频下平均功率有所不同，最高功率约为5 W；LD泵浦的KLM全固态掺Yb飞秒激光器的最高重复频率达到23 GHz，但平均输出功率普遍被限制在100 mW以下，并且由于腔内克尔效应有限，很难实现小于100 fs的短脉宽输出。

图3  GHz重频SESAM锁模和KLM飞秒激光器总结

围绕如何提高GHz重频掺Yb全固态激光器输出功率的问题，西安电子科技大学与中科院物理研究所联合团队近几年在这方面取得了一系列结果。

2019年，借鉴国际上报道的先进工作，选用非线性折射率较高的Yb:KGW（2×10^-15 cm²/W）晶体，使用最大输出功率830 mW、波长979.5 nm的单模光纤耦合LD进行泵浦，实现了重复频率1 GHz、平均输出功率151 mW、脉冲宽度249 fs的KLM运转。

2021年，采用最大输出功率10 W的976 nm单模光纤激光器作为泵浦源，受益于泵浦源的高亮度和高光束质量，使聚焦至小泵浦光斑的同时保证较长的瑞利长度，解决了模式匹配问题，利用Yb:KGW晶体，实现了重复频率2 GHz、平均输出功率1.7 W、脉冲宽度145 fs的稳定KLM运转，是目前国际上平均输出功率最高的GHz重频克尔透镜锁模飞秒振荡器^[4]。

单模光纤激光器可以提供大约10 W的泵浦功率，但依旧存在价格昂贵、结构复杂的缺点，目前由光纤激光器泵浦的掺镱全固态激光器平均输出功率最高只有3 W。因此，能否发展成本低廉的商用LD直接泵浦的瓦级高功率全固态GHz飞秒激光器是非常值得深入研究的内容。近期，研究团队使用多模光纤耦合的高功率LD作为泵浦源，实现了重复频率1.6 GHz、平均功率大于3 W的克尔透镜锁模输出。