等离子体放大产生的高增益高阶涡旋空气激光

Bo Shen, Pengyu Xue, Xu Lu, Jingwei Wang, Ning Zhang, Shunlin Huang, Yewei Chen, Pengfei Qi, Lie Lin, Jinping Yao, Weiwei Liu and Ya Cheng, High-Gain, High-Order Vortex Air Lasing Generated by Plasma Amplification, Laser & Photonics Reviews 19(5): 202401276 (2025).

携带轨道角动量的涡旋光在过去三十多年中得到了广泛研究，这主要得益于其在多个领域中的潜在应用，例如微操纵、光通信和超分辨光学成像。传统上，光学涡旋光束可通过使用相位调制元件（如螺旋相位板、q板、空间光调制器和超表面）来可控地产生。然而，这些元件的波长、脉冲持续时间和能量通常受到其固有吸收、空间色散以及损伤阈值的限制。因此，大量研究致力于灵活调控涡旋光束的特性。例如，涡旋光束的波长已被拓展至极紫外和太赫兹区域。激光与物质之间的非线性相互作用使得能够产生最先进的少周期甚至阿秒级涡旋光束。为了实现超高强度的涡旋光束，研究人员提出了多种方法，例如光扇形、等离子体全息图、在固体增益介质中的光放大以及等离子体中的受激拉曼散射。

空气激光是一种新型的远程激光现象，指的是在无腔结构中，通过超快激光脉冲泵浦空气分子所产生的类激光辐射。这一引人注目的现象可以产生一种相干光束，该光束从天空传播到地面观测者，为遥感领域开辟了令人兴奋的前景。此外，空气激光还具有一些独特的特性，包括窄的光谱带宽、不对称的时间轮廓、天然的空间重叠以及与泵浦激光之间固有的时间延迟。得益于这些优点，基于空气激光的受激拉曼光谱技术被发展起来并已应用于气体检测、同位素分析和温度测量。目前，大多数关于空气激光的研究均采用高斯分布的泵浦或种子脉冲。然而，涡旋空气激光在开放空间中对涡旋光束的远程产生、放大和控制方面展现出巨大的潜力，有望拓展空气激光和涡旋光束的应用范围。值得注意的是，由飞秒种子在等离子体中激发产生的涡旋空气激光具有显著的优势,提供了一种皮秒级激光脉冲，具有窄带宽特性。该技术利用飞秒种子信号对皮秒级放大信号进行整形，实现了混合飞秒/皮秒相干拉曼散射。尽管皮秒级涡旋光束可以通过相位调制元件（如螺旋相位板或q板）轻松产生，但通常采用的典型飞秒/皮秒相干拉曼散射方案需要复杂的光谱压缩技术或采用额外的皮秒级激光器。因此，涡旋光束在相干拉曼散射光谱学中展现出显著优势，尤其当其被用于相干拉曼散射光谱学时。

氮分子离子激光能够继承种子光的螺旋相位结构或拓扑荷，但仅限于低阶涡旋光束且拓扑荷仅为1或2。高阶涡旋光束的生成对于先进应用中的涡旋光束具有重要意义。例如，在手性分子的光学响应中，通过使用特定高阶涡旋光束可以有效增强手性响应。然而，利用等离子体放大来产生高阶涡旋空气激光仍面临挑战，因为激光诱导等离子体的非均匀分布和不稳定性会破坏入射涡旋种子的螺旋相位并导致各向异性空间相位的变化。这种非均匀的等离子体分布和光束成像会导致等离子体的时间-空间特性发生变化，从而难以保持入射种子光束的螺旋相位。正如近期理论研究所示，等离子体的非均匀性和不对称性可能会改变甚至破坏种子光所携带的轨道角动量。这些影响在高阶涡旋光束中尤为显著，即使在轴向方向上存在轻微的密度梯度，也会导致涡旋光束迅速失真。此外，泵浦和种子光束的空间错位会使涡旋空气激光退化为高斯光束。

实验采用商用飞秒钛宝石激光系统。输出中心波长为800 nm、重复频率为1 kHz、脉宽为50 fs的激光脉冲。激光器发出的飞秒激光脉冲为被分为两束光，其中能量较高的部分，脉冲能量为3.4 mJ，用作泵浦光束；另一部分脉冲能量为0.1 mJ，用于在428 nm波长处产生种子光束。该种子光束通过在2 mm厚的蓝宝石板上对800 nm飞秒激光进行谱展宽，随后进行频率倍增而获得。两个四分之一波片和一个特制的涡旋延迟器交替放置于它们之间，用于将高斯种子光束转换为涡旋种子光束。在第一个四分之一波片之后，圆偏振的高斯种子光束被转换为涡旋种子，其拓扑荷由延迟器的阶数决定。涡旋光束的偏振方向通过第二个四分之一波片调整为与泵浦光束垂直。在使用高斯种子光束进行对比测量时，涡旋延迟器被替换为相同厚度的玻璃板。

泵浦光束和种子光束通过二向色镜合束并聚焦到一个充满氮气的气体室中，焦点距离为10 cm。泵浦激光用于电离氮气分子并诱导等离子体通道。当种子光束穿过等离子体时被放大，从而产生氮分子离子的激光辐射。泵浦光束与种子光束之间的延迟经过优化，以产生最强的激光信号。除非说明，泵浦光束在相互作用区域的能量固定在2.9 mJ。通过旋转可变中性密度滤光片，将不同拓扑荷的种子光束调整至几乎相同的能量。N₂⁺激光辐射由透镜收集，其光谱通过配备1200条/mm光栅的光谱仪测量。N₂⁺激光及其远场光强分布通过柱面透镜（f=20 cm）聚焦后记录下来。柱面透镜可以将拉盖尔-高斯光束转换为厄米-高斯光束。由于空间分布的赫米特-高斯光束显示出与其阶数相关的有序排列的多个光斑，因此可以通过柱面透镜聚焦后的图案识别出涡旋光束的拓扑荷。

为了在等离子体中实现高阶、高增益的涡旋空气激光，实验中特别考虑了以下两个方面。首先，使用扩束器和光阑来控制种子光束与等离子体增益通道之间的空间重叠。在紧聚焦条件下，研究人员测量了拓扑荷和的光束焦点尺寸，其值分别为20 μm和71 μm（以直径计）。等离子体丝的直径通过在泵浦能量为2.9 mJ、气体压力为200 mbar条件下成像侧向391 nm荧光来表征。该测量结果可以反映等离子体密度的空间分布。如图1a插图所示，等离子体丝的直径远大于聚焦后的涡旋种子光束的尺寸。因此，涡旋种子可以在等离子体丝中心区域，即等离子体密度相对均匀且氮分子离子密度较高的区域内得到有效放大。此外，这种紧聚焦几何结构允许在更高的最优气体压力下产生更强的涡旋空气激光。同时，实验中对气体压力和泵浦能量进行了仔细优化，这对于确保形成稳定的等离子体通道至关重要。

图1 涡旋空气激光产生的基本原理。a）基于种子光放大方案的涡旋空气激光生成示意图。插图：等离子体丝的强度分布以及在y方向上拓扑荷和的种子光束焦点位置示意图。b）分子氮离子中粒子数反转及空气激光辐射的示意图。c）由涡旋种子光放大所产生的氮分子离子激光的光谱（红色实线）。作为对比，泵浦光单独产生的N₂⁺激光光谱用蓝色实线表示，入射种子光的光谱则被放大500倍后用黄色虚线表示。

图1a展示了基于种子放大机制的涡旋空气激光产生的基本原理。一束高强度高斯泵浦激光在氮气中聚焦，通过飞秒激光丝化过程产生等离子体通道。氮气分子在电离后形成的等离子体可以作为光学增益介质，这是由于在N₂⁺离子的能级之间建立了粒子数反转，如图1b所示。当一个弱涡旋种子脉冲（其光谱覆盖上述两个能级之间的跃迁）被注入该等离子体柱时，它将被显著放大，从而在428 nm波长处产生涡旋N₂⁺空气激光。图1c展示了在100 mbar氮气压力下，由的涡旋种子光激发产生的N₂⁺激光光谱以及入射种子光的原始光谱。可以看出，通过种子放大产生的N₂⁺激光强度比仅由泵浦光单独产生的激光强超过三个数量级。在100 mbar氮气中，该值还可进一步提升至量级，随着气体压力的增加而增强。值得注意的是，与传统的激光放大器不同，这里的种子放大仅发生在小的光谱范围内，如图1c所示。因此，放大因子定义为在N₂⁺激光峰值波长处，N₂⁺激光与种子光的光谱强度之比。强种子放大源于对粒子数反转系统的选择优化。在能级之间的粒子数反转通常远高于在能级之间的反转，因此，428 nm激光可以获得更高的增益且相较于391 nm激光具有更高的最优气体压力。

产生高阶涡旋空气激光的一个关键问题是避免在放大过程中等离子体增益介质对种子光螺旋相位结构造成损伤。为了最小化这种影响，研究人员仔细优化了泵浦光束和种子光束之间的空间重叠。如图1a插图所示，实验中，通过成像侧向N₂⁺荧光表征的等离子体丝直径远大于和的涡旋种子光束的焦点尺寸。这一实验条件确保了种子光在等离子体通道中心区域有效传播，从而最大限度地保持其拓扑结构。该配置确保涡旋种子光在等离子体中心区域被放大，该区域具有较高的密度和较小的折射率梯度。此外，涡旋光束的放大过程受到稳定单丝条件的限制，即通过优化气体压力和聚焦几何结构，最小化多丝化引起的光束质量退化和等离子体抖动。这些考虑使得放大的信号能够继承种子光的相位结构，从而产生与种子光具有相同拓扑荷且光束质量良好的涡旋N₂⁺激光。

首先，研究人员测量了在100 mbar氮气中由涡旋种子放大产生的N₂⁺激光的空间分布并表征其拓扑荷。图2a和c分别展示了入射种子光和N₂⁺激光的横向强度分布。可以看出，N₂⁺激光光束呈现出典型的甜甜圈状强度分布，其横向强度分布与入射种子光相似，尽管由于光阑导致的种子光外衍射环在经过等离子体放大后消失。此处，种子光束强度的峰值被作为归一化的单位强度。从测得的光束轮廓可以看出，N₂⁺激光的强度比种子光强超过两个数量级。拓扑荷的确定是通过使用柱面透镜实现的。图2b和d分别显示了在柱面透镜焦平面处记录的种子光和N₂⁺激光的空间分布。两种光束的聚焦远场分布均显示出一条相同的明亮条纹，方向一致。这些结果清楚地表明，N₂⁺激光光束很好地继承了种子光的螺旋相位结构。

图2 种子光束和N₂⁺激光光束的横向强度分布及其对应的远场分布，这些分布由柱面透镜获得。a）种子光束的横向强度分布及其在柱面透镜焦平面处测得的对应远场分布。b）由涡旋种子放大产生的N₂⁺激光的横向强度分布及其在柱面透镜焦平面处测得的远场分布。c）和d）分别展示了的种子光束和其对应的N₂⁺激光的横向强度分布及远场分布。e-h）为使用的高斯种子光束所获得的结果。

为了进一步验证，研究人员还进行了类似测量，使用拓扑荷为的高斯种子光，如图2e–h所示。在此情况下，如预期一样，种子光束中心的暗斑消失，其在柱面透镜焦平面测得的远场分布表现出一条垂直的明亮条纹。尽管N₂⁺激光光束呈现甜甜圈状的强度分布，但其由柱面透镜获得的远场分布与高斯种子光类似，如图2h所示。这一结果表明，由高斯种子产生的N₂⁺激光光束携带平面波前。对比实验结果进一步证实，种子光的空间相位结构可以通过等离子体放大过程传递到放大的信号中。这揭示出，由飞秒激光丝化诱导的等离子体通道可以作为一种光学放大器，具备对光束进行整形并保持其螺旋相位的能力。

研究人员进一步研究了将具有不同拓扑荷的涡旋种子光注入等离子体后所产生的空间分布和轨道角动量模式。图3a–d分别展示了对应涡旋种子光束的结果，而图3e–h则展示了在最优气体压力下获得的相应N₂⁺激光光束结果。对于每个拓扑荷，气体压力均单独优化，以在环上获得相对均匀的强度分布并通过柱面透镜获得清晰的聚焦图案。值得注意的是，所有N₂⁺激光光束都实现了甜甜圈状的强度分布。随着拓扑荷增加，光束中心孔的尺寸也相应增大，种子光束的中心孔逐渐变大，这反映了拉盖尔-高斯模态的空间分布。如图3e–h所示，N₂⁺激光光束的中心孔也相应增大。在的情况下，其中心孔明显大于的情况。此外，对于此处展示的所有拓扑荷，N₂⁺激光光束的中心奇点始终大于对应种子光束的中心奇点，这可能由于等离子体失焦效应所致。

图3 种子光束和N₂⁺激光光束的横向强度分布以及柱面透镜聚焦后的光强分布。a–d）分别对应入射涡旋种子光束在时的结果。e–h）分别为由的涡旋种子光放大产生的N₂⁺激光在最优气体压力（分别为130、150、175和200 mbar）下的结果。

所有这些光束的轨道角动量模式均采用与图2相同的方法进行表征。结果展示在对应面板的右侧。通过柱面透镜聚焦后的光强分布呈现出多个有序排列的条纹，条纹数量随拓扑荷值的增加而增多。对于涡旋种子光束，聚焦光斑显示出条明亮条纹和条暗条纹，这是第阶涡旋光束的典型特征。因此，该聚焦图案可用于识别涡旋光束的轨道角动量模式。在N₂⁺激光光束中也观察到了类似的聚焦图案，表明每一阶的N₂⁺激光光束都继承了入射种子光的螺旋相位结构。通过这一简单方法，研究人员实现了从第一阶到第十阶可调谐拓扑荷的涡旋空气激光。这表明等离子体放大器能够实现高质量的高阶涡旋光束的相位传递与放大。

为了表征等离子体放大器的增益特性，研究人员研究了种子放大因子对气体压力和泵浦能量的依赖关系，如图4a、b所示。在所有情况下，随着气体压力的增加，放大因子逐渐增大并趋于饱和。进一步分析表明，泵浦能量的优化对获得最大放大效果至关重要。气体压力的增加将导致放大因子下降，这可能是由于夹持强度在等离子体通道内降低所致。尽管氮分子的密度随气体压力的升高而线性增长，但较低的泵浦强度会降低电离概率。两种效应之间的平衡最终决定了最优气体压力，该压力使得粒子数反转与N₂⁺激光辐射之间达到最佳匹配。值得注意的是，对应于最大种子放大因子的最优压力在的情况下更高，表明其具有产生高阶、高强度涡旋空气激光的较大潜力。此外，种子放大的压力阈值，即开始出现显著放大的压力，对于较高拓扑荷也更高。这可能源于涡旋种子光束因其较大的中心奇点而在光束中心区域与较低等离子体密度区存在更大的空间重叠。在此实验条件下，所测得的最大放大因子可达到量级，表明所采用的粒子数反转系统具有较高的光学增益。随着气体压力的进一步增加，主导机制可能从触发超辐射转变为种子放大，正如先前研究中所观察到的现象。然而，物理机制的转变并不影响涡旋光的放大和N₂⁺激光的产生。

图4 不同拓扑荷的涡旋种子光放大因子随气体压力和泵浦脉冲能量的变化关系。a）在泵浦脉冲能量为2.9 mJ条件下，拓扑荷的涡旋种子光的放大因子随气体压力的变化关系。b）在气体压力为150 mbar条件下，拓扑荷的涡旋种子光的放大因子随泵浦能量的变化关系。

图4b展示了在气体压力固定为150 mbar时，不同拓扑荷的涡旋种子光的放大因子随泵浦能量的变化关系。适当的气体压力能够确保所有放大信号均具有良好的甜甜圈状强度分布且与种子光束保持相同的拓扑荷，尽管放大因子尚未达到其最大值。泵浦脉冲能量通过半波片和一对薄膜偏振器进行调节。经过偏振器后，再引入另一个半波片以保持泵浦激光的偏振方向垂直于种子光束的偏振方向。如图4b所示，放大因子随泵浦能量的增加表现出近乎指数型的增长。这一现象可归因于更高的等离子体密度以及通过更高泵浦能量实现的更大相互作用体积。与图4a中的观察结果类似，更高阶涡旋种子需要更高的泵浦能量阈值。值得注意的是，在所有拓扑荷的情况下，产生的激光信号均保持了与种子光束相同的拓扑荷，不会在当前使用的最高泵浦能量下饱和，这指导可以通过使用更高能量的泵浦激光来进一步增强N₂⁺激光辐射的强度。

虽然提高气体压力可以增强N₂⁺激光辐射，但放大信号对种子光束螺旋相位结构的继承能力取决于等离子体的空间分布，而该分布与气体压力密切相关。因此，研究人员研究了的涡旋种子在不同气体压力下的放大行为。如图5a–c所示，N₂⁺激光的横向强度分布表现出对气体压力的明显依赖性。仅在特定的最优压力范围内，N₂⁺激光光束才呈现出均匀的甜甜圈状强度分布且其相位结构能够较好地继承种子光束的相位特性，如图5b所示。如果气体压力过高或过低，涡旋种子光束将被等离子体显著扰动，导致N₂⁺激光光束呈现不对称的甜甜圈状轮廓以及相位畸变。如图5c所示，在1000 mbar的情况下，通过柱面透镜聚焦后的图案难以确定其拓扑荷。高阶涡旋空气激光对气体压力的强依赖性可归因于以下因素：一方面，横向和纵向上的相互作用区域会显著影响等离子体增益介质与种子光束之间的空间重叠和相位匹配；另一方面，由于等离子体丝的直径和长度均强烈依赖于气体压力，因此存在一个最优压力，如图5所示。此外，稳定的单丝化条件更有利于在等离子体放大过程中保持螺旋相位结构。单丝化条件在给定泵浦能量下高度依赖于气体压力。

图5 第十阶涡旋种子放大信号在不同气体压力下的横向强度分布以及柱面透镜聚焦后的光强分布。a）100 mbar，b）200 mbar，c）1000 mbar。

04

展望

通过涡旋种子放大机制可在飞秒激光诱导的等离子体丝中产生高增益、高阶的涡旋N₂⁺激光。该方案是一种无需腔体的高阶涡旋光束放大方法，从而实现了在远程大气环境中对控制涡旋光束进行放大和调控的可能性。此外，所放大的信号能够继承原始种子光束的良好空间轮廓和螺旋相位结构。入射种子光的结构，从而实现对高增益、高阶涡旋N₂⁺激光的灵活控制。作为对高增益、高阶涡旋N₂⁺激光进行放大的实验，涡旋空气激光呈现出甜甜圈状强度分布，其拓扑荷与种子光束相同并表现出极高的放大倍数。这种优异结果实际上依赖于等离子体放大器的优化设计，要实现稳定的涡旋光放大，关键在于最小化等离子体空间密度梯度和时间波动的影响。否则，这些不利因素在放大过程中会被放大，导致空间轮廓劣化以及螺旋相位结构的破坏。高阶涡旋光束的放大更具挑战性，因为其在方位角方向上具有陡峭的相位变化。在非均匀等离子体中，各向异性放大可能导致放大信号退化为其他涡旋阶次。研究中，通过将种子光束限制在等离子体丝中心区域并在稳定单丝条件下进行放大，很好地解决了这些问题。

尽管波长为428 nm的涡旋光束可通过螺旋相位板或空间光调制器轻松产生，甚至可通过高阶光子流或由等离子体放大产生的涡旋光激光生成，但基于等离子体放大的涡旋光仍具有独特优势。例如，它具有非常窄的光谱带宽，且泵浦脉冲和种子脉冲均为飞秒量级，因此可作为一种具有高光谱分辨率的探针，用于远距离检测化学分子。近年来，基于此特性的空气激光相干反斯托克斯拉曼光谱技术得到发展。传统方法通常需要两束或更多具有精细时空控制能力的光束。如果将涡旋光空气激光与相干拉曼散射技术结合，可以进一步拓展涡旋光与空气激光的应用场景。例如，可用于远距离检测手性分子。

在实际应用中，高阶涡旋空气激光有望在开放空气中被重新获得，这将为远程传感开辟新的前景。然而，在当前实验中，当气体压力达到一个大气压时，由第十阶涡旋种子激发的空气激光会显示出明显的空间畸变和相位失真，如图5c所示。通常情况下，由于氧气的存在会降低电离能，导致多丝化现象更容易发生，从而增加等离子体的空间不均匀性和时间不稳定性。因此，为了在大气环境中产生涡旋空气激光，泵浦光束与种子光束之间应具备更合适的空间匹配，同时应获得更加均匀且稳定的等离子体丝，这需要通过谨慎优化实验参数来实现。值得注意的是，当前方法所生成的N₂⁺激光的涡旋阶次存在上限，原因如下：首先，随着涡旋阶次的增加，方位角方向上的快速相位变化对相位调制器件制造技术提出了更高的要求；其次，高阶涡旋空气激光的产生对等离子体的空间均匀性以及泵浦光束和种子光束的质量提出了更高要求。一些空间整形技术可用于改善这些关键参数。最后但同样重要的是，对于更高阶的涡旋种子，更多能量集中在环形区域，因此，当涡旋阶次足够高时，放大因子会下降。这些因素限制了可实现的最高涡旋阶次。即便如此，具有可调谐拓扑荷的高增益涡旋空气激光在光学通信、手性分子的远距离检测以及分子自旋操控等方面仍具有巨大潜力。

此外，除了潜在应用外，理解涡旋N₂⁺激光的物理机制也非常重要，这里的涡旋光放大机制与固体激光器中的涡旋光不同。除无腔运行外，通过等离子体放大获得的N₂⁺激光辐射显示出比飞秒种子脉冲长几个皮秒的脉冲持续时间。这种时间错配不会影响螺旋相位从种子到放大信号的传递。尽管低阶涡旋N₂⁺激光已有研究，但结果不同。Hu等人表明，外部种子光束的拓扑荷不会影响N₂⁺激光的拓扑荷，而Mei等人则证明种子光束的螺旋相位可以传递给N₂⁺激光。实验表明，对于从第一阶到第十阶的各种涡旋阶次，放大信号可以获得与种子光束相同的拓扑荷。种子到放大信号的相位转移机制可以从增益介质中的波动方程很好理解。也可以从受激辐射的角度解释：众所周知，受激光子将具有与入射光子相同的相位。涡旋N₂⁺激光在428 nm处通过受激辐射产生，其中涡旋种子提供了引发该过程的入射光子。因此，种子光束的螺旋相位自然地传递给了放大信号。实际上，这一机制更为有趣且在泵浦光束到空气激光的螺旋相位传递方面仍具有挑战性。利用涡旋N₂⁺激光开展的研究有助于阐明这一机制，具有不同拓扑荷的涡旋泵浦光束和种子光束将有助于深入理解N₂⁺激光的复杂物理机制以及涡旋光场与等离子体之间的相互作用。

总之，通过在等离子体中进行涡旋种子放大，研究人员实验上产生了拓扑荷从到的多种轨道角动量模式的涡旋空气激光。由不同拓扑荷的涡旋种子所产生的所有空气激光光束均呈现出甜甜圈状强度分布且携带与种子光束相同的轨道角动量。这表明激光诱导的等离子体能够将种子光束的螺旋相位结构传递到放大的信号中。等离子体不仅作为高增益放大器，还充当了维持和传递螺旋相位结构的合适介质。结合空气激光和涡旋光束的优点，高阶、高增益的涡旋空气激光在未来的应用中展现出巨大的潜力。