单光子飞秒光谱：微观世界的温柔观察者
2024年，韩国忠北国立大学 JunWoo Kim教授提出了一种新方案——单光子瞬态受激辐射光谱（SP-TSE）。该技术如同用单颗光子 “轻轻叩击” 分子，通过纠缠光子对和符合计数技术，仅记录单光子激发后的纯受激辐射信号，彻底避开多光子干扰，为解析量子动态提供纯净数据。
1. 纠缠光子：量子世界的 “双胞胎侦探”
SP-TSE 的核心在于一对 “量子双胞胎”—— 通过自发参量下转换（SPDC）过程，一束飞秒脉冲在非线性晶体中分裂为两个纠缠光子。这对光子如同心有灵犀的侦探，一个（u 光子）作为 “探针” 与分子作用，另一个（d 光子）作为 “记录者” 等待信号。
当 u 光子被分子吸收或透射后，d 光子会经过分束器（BS），由两个单光子探测器（SPDs）同时检测。只有当两个探测器同时 “响铃” 时，才记录一次有效事件 —— 这对应于 d 光子通过受激辐射（SE）产生了两个光子，如同分子在单光子激发后 “回声” 出特定的量子信号。
为验证SP-TSE的威力，研究团队构建了一个 “量子钢琴”—— 分子腔（由光学谐振腔填充分子集合体构成）。当分子跃迁频率与腔共振频率匹配时，光与物质的强耦合会产生两个 “明亮极化子” 态（LP和UP），如同钢琴弦与音腔的共振产生纯净音色。
通过调节u光子与d光子的时间延迟T，SP-TSE成功捕捉到极化子态的量子拍频信号（频率2Ω振荡，直接反映LP与UP能量差），而传统光谱因多光子干扰仅能观测到混合态的模糊信号，凸显SP-TSE对单激发态相干性的直接探测能力。
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·量子材料：解密电子 “双人舞”
在二维材料（如石墨烯）或量子点中，电子的相干性是量子计算的基础。SP-TSE可实时追踪单电子激发后的量子退相干过程，为设计更稳定的量子比特提供关键数据。
·生物医学：单分子的 “心跳监测”
光合复合物、酶催化中间体等生物分子的瞬态变化，常因强光损伤而难以观测。SP-TSE 的单光子灵敏度如同 “量子听诊器”，可在不干扰生物分子的前提下，精准记录单分子电子激发态的动态细节（如能量转移路径、构象变化），为解析生命分子机制开辟新路径。
·量子光学：纠缠光的 “光谱魔法”
通过 heralding 技术（利用纠缠光子的关联特性），SP-TSE 可将暗计数概率降至万亿分之一以下。这为构建 “量子光谱仪” 奠定基础，未来或实现单分子级别的实时成像。
三、技术挑战：迈向单光子光谱新时代的三大关口
·单光子对的高产率制备：目前 SPDC 过程的光子对产生率约为 10⁴ s⁻¹，需提升至 10⁶ s⁻¹ 以上，以缩短实验数据采集时间。
·探测器死时间优化：单光子探测器的“死时间”（两次响应间隔）需从纳秒级压缩至100飞秒以下，以匹配飞秒级时间延迟信号的捕捉需求，需引入新型超导纳米线单光子探测器。
·高纯度单粒子体系设计：需开发高吸收截面的 “单粒子” 体系（如单晶半导体纳米线、孤立分子阵列），避免多粒子集体效应导致的光谱展宽，确保信号仅源自单光子与单粒子的相互作用。
SP-TSE的诞生标志着光谱学从“强光干预”迈向“量子轻抚”的新纪元。这一技术不仅是实验手段的革新，更蕴含着“以最小扰动揭示自然本质”的科学哲学。未来，随着与人工智能算法的融合（如基于机器学习的光谱信号解码），SP-TSE有望成为“分子动态翻译器”，将量子拍频信号转化为可解读的分子行为语言，为探索生命起源、量子计算底层机制等终极科学问题提供前所未有的“单光子级”观测工具。当光以单量子态的形式温柔叩问微观世界，我们或许正站在解开自然奥秘的新起点。
论文链接：
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c01008
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