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超快科学 | 用于超快时间分辨电子能谱的高品质飞秒高次谐波光源

超快科学 | 用于超快时间分辨电子能谱的高品质飞秒高次谐波光源
图1. 结合HHG探测光源与中红外泵浦光源的TrARPES系统示意图
近期，清华大学物理系周树云团队研制了一种适用于TrARPES测量的高品质飞秒高次谐波光源。该光源具有小光斑、偏振可调以及兼容中红外泵浦等优势，适合光场调控电子结构的研究。
相关成果以“High Harmonic Generation Light Source with Polarization Selectivity and Sub-100-μm Beam Size for Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy”为题，近期发表在 Science 子刊 Ultrafast Science上。
文章引用（点击阅读原文）：Zhong H, Cai X, Bao C,Wang F, Lin T, Chen Y, Peng S, Tang L,Gu C, Tao Z, et al. High HarmonicGeneration Light Source withPolarization Selectivity and Sub-100-μm Beam Size for Time- andAngle-Resolved PhotoemissionSpectroscopy. Ultrafast Sci.2024;4:Article 0063.
   
研究       
背景
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时间分辨角分辨光电子能谱（TrARPES）是探究固体材料中电子超快动力学及光致新奇物理效应的强大实验技术，而高品质飞秒探测光源对于TrARPES的研发至关重要。过去，基于惰性气体非线性效应产生的极紫外高次谐波（HHG）飞秒激光作为探测光源被广泛用于TrARPES测量。近年来，高次谐波光源的研究主要聚焦于能量分辨率的优化以及光通量的提升，但对高次谐波光斑大小以及偏振控制等TrARPES实验所涉及的关键参数仍需优化。

研究

亮点

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本工作中的高次谐波探测光源和中红外泵浦光源具有以下显著优点：
首先，高次谐波探测光源具有小于100微米的光斑大小。大多数高次谐波光源的光斑大小较大（> 100μm），不适合小样品的研究。

超快科学 | 用于超快时间分辨电子能谱的高品质飞秒高次谐波光源

图1. 结合HHG探测光源与中红外泵浦光源的TrARPES系统示意图
本文提供了优化高次谐波光源聚焦的一种方法，实现了57μm x 90μm小光斑的聚焦，使得TrARPES可用于探究更多固体材料的超快动力学过程。
其次，该高次谐波探测光源具有选择性的偏振控制，通过旋转基频光的偏振方向，可使高次谐波光源实现从s偏振（光的偏振方向垂直于散射平面）到p偏振（光的偏振方向平行于散射平面）的控制。

超快科学 | 用于超快时间分辨电子能谱的高品质飞秒高次谐波光源

图2. HHG 光源的特征
该高次谐波探测光源的偏振选择对于获取高质量的TrARPES实验结果至关重要，并在拓扑绝缘体、石墨烯和过渡金属硫族化合物TrARPES实验测量结果中得到证实。
TrARPES系统除了具有高次谐波探测光源的优势，还兼具中红外泵浦，130fs的时间分辨率等特点，使其可用于探究固体材料在选择性激发后的超快动力学过程。

总结

展望

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高品质飞秒高次谐波光源的研制使得该TrARPES系统可探究更多固体材料（例如，石墨烯、过渡金属硫族化合物等）的超快动力学。进一步结合中红外泵浦光源，该系统将为固体材料的弗洛凯调控（利用周期性光场作为调控手段来调控材料的瞬时电子结构和物性）前沿基础科学研究提供新的机遇。

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    作者

简介

周树云，清华大学物理系长聘教授。从事凝聚态实验物理研究，尤其是二维材料及异质结的电子能谱及超快动力学。利用角分辨光电子能谱（ARPES）、纳米/微米级空间分辨角分辨光电子能谱（Nano/MicroARPES）和时间分辨角分辨光电子谱（TrARPES）等精密电子能谱，在二维材料异质结的能带调控、TrARPES仪器研制及光致弗洛凯瞬时能带调控等研究方面取得重要进展。任中国物理学会理事，国际纯粹与应用物理学联合会（IUPAP）凝聚态结构和动力学专业委员会委员，《中国物理快报》编委。
钟浩源，清华大学博士研究生，主要研究方向为先进光源的搭建以及新奇非平衡态电子结构的研究。

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