超快科学 | 氮离子空气激光中的多光子共振和量子干涉

图1. A（实验）和B（理论）是不同泵浦激光波长下得到的辐射光谱强度图。图C和D是波长为1950 nm和1550nm的中红外激光驱动的391.4 nm辐射信号的时间分辨测量结果。

超强超快激光与原子、分子相互作用过程中的量子相干性在近年来受到大量关注。在强场飞秒脉冲泵浦的空气激光效应中，量子相干性已被证实存在，且其在氮分子离子的电子态、振动态和转动态及其耦合中扮演着重要角色。尽管研究人员做了大量努力研究氮离子的无腔激射效应，，但其物理机制仍存在争议。特别是，从中红外波段（3.9 μm, 2.6-1.1 μm）到800 nm的近红外，甚至是400 nm的紫外波段泵浦光，都能够激发来自氮离子的相干光辐射。但是，这些貌似相同又存在差异的复杂效应的物理本质长期以来有待澄清。近日，上海理工大学刘一教授课题组与国内外多家单位合作，通过对中红外脉冲驱动的氮离子相干辐射的光谱以及时域性质进行研究，揭示了中红外激光泵浦氮离子相干辐射的本质，确认其为三光子或五光子共振激发导致的自由感应衰变，并观测到不同量子通道干涉导致的法诺线型、以及动态Stark效应导致的光谱移动和展宽。

 

文章引用（点击阅读原文）：Zhang X, Lu Q, Zhu Y, Zhao J, Danylo R, Lei M, Jiang H, Wu C, Zhang Z, Houard A, Tikhonchuk V, Mysyrowicz A, Gong Q, Zhuang S, Zhao Z, Liu Y. Multiple-Photon Resonance Enabled Quantum Interference in Emission Spectroscopy of . Ultrafast Sci. 2024; 4: Article 0051. DOI: 10.34133/ultrafastscience.0051

超快飞秒激光泵浦大气产生的无腔空气激光效应在光学遥感领域具有重要潜在应用，其涉及的物理效应丰富，背后的物理机制复杂，成为近十年来强场物理领域备受关注的研究课题。其中氮离子发射的相干辐射(波长391.4， 427.8nm)在实验中能够被中远红外、可见光、紫外波段的多种飞秒激光所激发，而关于其辐射本质和物理机制的认识长期以来众说纷纭，莫衷一是。利用近红外800 nm激光驱动的氮离子相干辐射和光放大效应已被全球多个课题组报道。虽然该情况下氮离子相干辐射的形成机理仍被激烈讨论，但是对该情况下氮离子相干辐射的本质已有普遍共识，即超辐射。在氮离子空气效应的首次报道中，中红外飞秒脉冲泵浦氮气产生的391.4 nm辐射信号已经被报道。但是由于其强度相对较弱，因此之前对其精细光谱和时域信息的测量未见报道，阻碍了科研工作者们对其物理本质的认识。上海理工大学光电学院刘一教授课题组与国防科技大学赵增秀教授课题组、法国巴黎综合理工大学Andre Mysyrowicz教授课题组等合作，利用高能OPA系统，得到了中红外脉冲泵浦的强烈的391.4 nm相干辐射信号，首次利用互相关技术实现了对其时间分辨的测量，揭示了该相干辐射的本质。

利用中红外飞秒脉冲产生氮离子391.4 nm信号及互相关测量的光路示意图如图2A所示。将波长调谐范围为1.1 ~ 2.6 μm的中红外脉冲通过凸透镜聚焦到空气或充满氮气的气室中，形成长度约为2 - 5 mm的等离子体细丝，氮气等离子体将发射波长为391.4 nm的相干辐射以及3次、5次谐波。图2B中氮离子能级示意图显示了391.4nm辐射对应的能级跃迁。实验中，在另一路极弱800nm探测脉冲光路中配置延时线用于改变辐射信号光和探测光之间的相对延时。然后利用和频BBO晶体实现391.4nm待测信号与800nm探测光之间的和频产生。通过改变800 nm探测光与391.4 nm信号光之间的相对延时, 并记录263 nm和频信号的强度随时间延时的变化情况，即可反映391.4 nm相干辐射信号的时域信息。

图2. A 中红外脉冲泵浦氮气实验装置图。B 氮离子能级图。

在针对该辐射的光谱分析中，作者通过改变中红外泵浦脉冲波长，对氮离子发射的391.4 nm光谱开展了细致研究，实验测得的不同泵浦波长下辐射光谱如图3A-C所示。在优化的实验条件下，可以观测到非对称的法诺（Fano）现象以及由动态斯塔克效应导致的连续谱产生, 如图3D-E所示。

图3. A-C为不同泵浦激光波长下测量的前向光谱。D是32 μJ波长1170 nm的泵浦激光产生的前向光谱，E为40 μJ波长 1800 nm泵浦激光产生的光谱信号。

利用互相关测量技术，本研究首次实现了对中红外脉冲泵浦条件下391.4 nm相干辐射信号的时间分辨测量，结果如图4所示。该辐射呈现出1-2ps的时间宽度，且与泵浦激光没有延时。这与本文开端提到的800nm泵浦激光情况下超辐射的性质截然不同。另外，进一步测量表明该辐射的时域宽度与气压也无显著依赖关系。对这一超快辐射过程的首次时间分辨观测，揭示了量子辐射和分子协同作用引起的自由感应衰变的本质，得到了理论和数值模拟的支持。

图4. A是中红外驱动激光波长为1950 nm，能量为480 μJ情况下测得的391.4 nm信号的时间分辨测量结果。B为不同泵浦激光能量下测量得到的信号的时域轮廓，其中插图为数值模拟结果。C为图B中不同能量下对应的光谱图。D是中红外波长为1550 nm时的时间分辨测量结果。E为不同气压下测得的时域轮廓图。F为图E中对应的光谱结果。