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超快光纤激光技术之四十五 超快光纤激光驱动的高通量连续可调高次谐波光源

波段在极紫外和软X射线区域的高次谐波脉冲，对光谱学、成像和探测等领域有重大意义。高次谐波产生最重要的两个参数是光子通量和光谱覆盖范围，光子通量指单位时间单位光谱宽度内的光子数，光子通量越高，测量所需时间越短，信噪比越高；光谱覆盖范围越广，则可满足的需求越多。 
由于高次谐波产生的脉冲具有按基频脉冲的频率奇数倍分布的尺状结构，光谱不平滑，想要实现宽谱覆盖需要通过改变驱动脉冲频率的方式实现极紫外脉冲的调谐，例如使用光参量产生器和频率固定的激光器在气体靶中进行高次混频或者使用可调谐的光参量放大器驱动高次谐波产生等。这些技术都或多或少存在光子通量小、调谐范围窄、装置复杂、调谐速度慢的问题，耶拿课题组结合相干合成、多通腔和空芯光纤，通过对脉冲施加啁啾和电离引发的蓝移进行调谐，搭建了一套高通量、大调谐范围、调谐速度理论上可达MHz的极紫外光源[1]。

超快光纤激光技术之四十五 超快光纤激光驱动的高通量连续可调高次谐波光源

图1 实验装置示意图[1] 

实验装置如图1所示，前端为16路相干合成的光纤激光器[2]，最高可输出10 mJ、1 kW的120 fs脉冲，但本实验中所用的脉冲参数为平均功率64 W，重复频率50 kHz，脉冲能量1.3 mJ，脉宽160 fs，输出脉冲经过半波片和薄膜偏振片调节输入多通腔内的脉冲能量。多通腔的具体参数为[3]：凹面镜曲率半径为0.6 m，直径75 mm，间距约1.2 m；多通腔气室长1.5 m，宽0.4 m，前后窗口片为3 mm厚的熔石英；聚焦处光斑直径0.3mm，凹面镜上光斑直径为2.5 mm，共计26通。多通腔充有氩气，气压需要配合脉冲能量进行优化。非线性展宽后的脉冲经多个啁啾镜引入-1400 fs^2的色散，将脉冲压缩至35 fs。 
非线性压缩后的脉冲经焦距为0.5 m的凸面镜和-1 m的凹面镜聚焦至光束直径128 μm，耦合至空芯毛细管中。空芯毛细管内径200 μm，外径2400 μm，长度2.5 cm，分为套起来的两层，内层有8边形掺氟全反射环，外层起到支撑和稳定作用，横截面如图1中插图所示。光纤侧面切有300 μm宽的切口，间距13 mm，距光纤末端4 mm，向纤芯供气。光纤置于水冷不锈钢管中，使用橡胶垫圈密封，前后通过波纹管与真空腔相连，具有微米量级的5轴调节自由度。 
在空芯光纤后，高次谐波和基频光通过两个基频光增透、高次谐波增反的掠入射片分离，第一片掠入射处透射的基频光进入功率计和摄像头，未滤除的基频光通过三个铝片过滤，前两个厚2 μm，第三个厚0.2 μm。铝片同时起到衰减极紫外光，防止打坏光谱仪的摄像头的作用。 
在空芯光纤芯径固定的情况下，相位匹配通过三步实现：首先，同时调整输入多通腔的脉冲能量和气压，在保持脉宽不变的情况下改变输入空芯光纤的脉冲能量；接着，调节空芯光纤的5个轴，使得耦合效率最高；最后，根据高次谐波光子通量优化空芯光纤的气压。

超快光纤激光技术之四十五 超快光纤激光驱动的高通量连续可调高次谐波光源

图2 空芯光纤气压优化[1] 

当多通腔气压为450 mbar、空芯光纤的前级气压为125 mbar，输入脉冲能量为0.88 mJ、脉宽为35 fs时，可以获得最高的光子通量，此时纤芯气压约85 mbar。图2(a)展示了纤芯气压与光子通量的关系，蓝色为实验值，橙色为模拟值，图2(b)为85 mbar时高次谐波的光谱，上方标记了各阶谐波的能量，光谱针对气室中残留的气体、掠入射镜的反射率、铝片的衰减、衍射光栅效率和CCD的灵敏度进行了修正。 

极紫外脉冲的调谐是通过改变驱动脉冲波长的方式实现的，在上述实验参数的基础上增大输入脉冲能量，多通腔引入非线性相位增大，无法被啁啾镜补偿，使得进入空芯光纤的脉冲带有啁啾，峰值处对应的波长变短，而高次谐波主要在驱动脉冲的峰值处激发，产生的波长也变短；同时，脉冲引发的电离增强，光谱蓝移也变强。两种效应导致的蓝移量基本相同。图3(a)展示了理论（点）和实验（虚线）得到的高次谐波光子能量与输入脉冲能量的关系，二者基本吻合，图3(b)分别展示了第47阶高次谐波的光子通量、带宽和发散角与输入脉冲的能量的关系。光子通量基本不随输入脉冲能量变化，这是因为空芯光纤中的气压是根据0.88 mJ的情况优化的，脉冲能量的提升打破了相位匹配，降低了高次谐波的产生效率，与驱动脉冲能量的提升抵消。高次谐波的带宽基本不变，发散角则逐渐变小，这是因为光束的直径在增大，光束的束腰半径和发散角成反比。

超快光纤激光技术之四十五 超快光纤激光驱动的高通量连续可调高次谐波光源

 图3 高次谐波调谐[1] 

实验中高次谐波的调谐通过旋转波片实现，若使用声光调制器替代波片与偏振片，并前移至光纤前端内部、压缩光栅之前，可实现MHz频率的调谐速度，即相邻脉冲的调谐，为相关实验提供新的可能。 

总之，耶拿课题组将相干合成、多通腔压缩和空心光纤高次谐波产生结合起来，获得了光子通量子达到10^11 photons/s/harmonic line、光子能量在50至70 eV范围内连续可调、调谐频率理论可达MHz的极紫外光源，为极紫外光谱学、相干衍射成像和极紫外探针等领域提供了新的工具。 

参考文献： 

[1] A. Kirsche, M. Gebhardt, R. Klas, L. Eisenbach, W. Eschen, J. Buldt, H. Stark, J. Rothhardt, and J. Limpert, "Continuously tunable high photon flux high harmonic source," Opt. Express 31, 2744-2753 (2023). 

[2] H. Stark, J. Buldt, M. Müller, A. Klenke, and J. Limpert, “1 kW, 10 mJ, 120 fs coherently combined fiber CPA laser system,” Opt. Lett. 46, 969 (2021). 

[3] C. Grebing, M. Müller, J. Buldt, H. Stark, and J. Limpert, “Kilowatt-average-power compression of millijoule pulses in a gas-filled multi-pass cell,” Opt. Lett. 45, 6250 (2020).

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