Adv. Photon. | 阿秒量级！X射线自由电子激光器
Advanced Photonics 2025年第2期文章：
X射线自由电子激光器 (XFEL) 因同时具备极高峰值亮度与极优时间分辨能力，常作为探索微观世界的科学工具，得到了多个学科及领域的关注。目前，大多数XFEL设备的时间分辨能力，仍然局限在飞秒量级，无法对电子绕核等阿秒尺度上的动力学过程做出精准探测。瑞士保罗谢尔研究所的Paolo Craievich教授团队，联合马耳他大学及欧洲原子能机构的研究团队，共同提出了一种全新的横向偏转结构设计，该设计方案巧妙重构了脉冲能量在时间尺度上的分布规律，使得XFEL的时间分辨能力进入阿秒量级。该工作以“Attosecond time-resolved measurements ofelectron and photon beams with a variablepolarization X-band radiofrequency deflector atan X-ray free-electron laser”为题，发表于Advanced Photonics 2025年第2期。
由于能够突破光学衍射极限，X射线使得人类具有了观测原子尺度微观结构的能力，并催生出包括X射线晶体学在内的一系列学科及领域。作为诞生于本世纪初的先进科学仪器，X射线自由电子激光器 (XFEL) 因具备极高的光子能量、极窄的脉冲宽度以及极高的相干性，受到了广泛关注。XFEL兼具了X射线与激光的特点：更短的波长与更高的相干性，这也使其在其后20余年的发展历程中，迅速突破了许多常规激光器与同步辐射光源面临到的技术瓶颈。不同于传统激光器，XFEL的运转过程没有增益介质，也无需粒子数反转，其核心是通过将电子束流加速至光速，后将其动能转化为光子能量来产生相干电磁脉冲。
图1 XFEL揭示蛋白质分子形成机制(图源自网络)
作为一种在原子尺度上，时间、空间分辨率均臻至最优水平的科学仪器，XFEL通常由高亮度的GeV电子束经过波荡器产生。典型XFEL输出脉冲的峰值功率通常在吉瓦 (GW, 109 W) 量级，脉宽则仅为几十飞秒或更窄，这对于凝聚态物质研究来说，具有足够强的技术吸引力。从本质上说，XFEL自身性能及其所产生电磁辐射的性质，是由电子束所含能量在时间维度上的分布规律所决定的，其时间特性测量则往往由安装在波荡器后的射频 (RF) 横向偏转结构 (TDS) 完成。当电子束通过RF-TDS装置时，会因受到射频电场所施加的横向动量调制，而获得时间-空间映射对应关系，以达到以空间位移测算时间的目的。相较于其他的FEL诊断方法（例如光电子条纹、自相关光谱等），RF-TDS通常具备亚飞秒量级的时间分辨能力，并且能够实现单次成像，但其常会面临无法同时测量多维参数、设备复杂度较高的技术难题。
该研究团队提出了一种全新可变偏振方向的TDS装置（如图2所示），该装置允许测量人员在不同方向上调整偏转场，从而获知更加全面的电子束流信息。此外，通过进一步优化射频参数、电子束能量以及系统光学设计，该团队也创造了XFEL系统时间分辨能力优至300 as。
图2 新型TDS装置设计示意图：总长度35 m，从速调管至TDS1、TDS2的长度分别为11m、12m
该研究团队设计了由1个X波段筒形开放式腔体 (XBOC) ，2个TDS（TDS1及TDS2），3个移相器（PS1、PS2及PS3），2个诊断屏幕（S1、S2），12组四级磁铁以及多个束流位置监测器（BPM）所组成的波导网络。其中，XBOC用于对射频脉冲进行压缩和放大，最终输出峰值功率高于50 MW的射频脉冲；TDS1与TDS2通过射频电场对电子束施加横向动量调制，建立时间-空间映射关系：TDS1接收来自XBOC的高功率压缩射频脉冲，产生横向偏转电场，TDS2则与TDS1并联使用，用以拓展偏转量程并增强分辨率；PS1和PS2被安装在TDS两条输入通路中的一条上，用于改变单个RF结构中的极化方向，PS3则被用于保证两个TDS模块的同步；四级磁铁共12组，6组被安装在TDS上游，用于预聚焦电子束，优化入射条件，另外6组则被安装于TDS下游，用于调节偏转后束流的光学参数。如图3所示，各模块均已被安装于保罗谢勒研究所的SwissFEL装置中。
图3 新型TDS装置安装实物图
在后续的系统功能验证实验中，该团队研究人员通过调节波导网络中的移相器PS1及PS2，将TDS系统的偏振方向以5°为步长，从0°旋转至180°。在不同偏振角度下，由S1屏幕所捕获到的电子束图像如图4 (a) 所示，充分验证了TDS系统在全角度范围内偏转方向的可控性（误差<1°），突破了传统固定极化方向设备的局限。图4 (b)说明：不同极化方向下，XFEL输出激光振幅差距在10%以内。
图4 极化可调控验证性实验： (a) 不同极化方向下所捕获到电子束流图像; (b) 位于TDS下游BPM上所捕获到束流质心的位置，颜色区分极化方向，偏转电压约为2 MV
在确定系统极化方向可调谐的基础上，该团队进一步完成了亚飞秒量级测量精度的验证。实验采用了200 pC电荷量的电子束，电子束能量约为3.16 GeV，TDS处于水平偏振（0°）方向，偏转电压84 MV，射频相位扫描范围为 ±0.18°。最终在S1屏幕上得到的测试结果如图5所示。图5 (a) 记录了不同极化角度下的条纹光束单发测量图像，图5 (b) 则作为校准基准，记录了无条纹光束时的图像，无条纹光束尺寸误差对应于脉宽重建值的统计误差（图5 (c)），最终得到的时间分辨计算值约为0.63±0.09 fs。并在3.2 GeV能量下实现亚飞秒分辨率，验证了低能电子束的高精度诊断可行性，为后续阿秒级FEL脉冲重建提供了关键标定基准。
图5 亚飞秒分辨精度验证测量: (a) 不同射频 TDS 相位的单次拍摄条纹图像; (b) 单次拍摄的无条纹图像; (c) 测量及拟合射束质心随射频 TDS 相位的变化
在系统中的第二块显示屏S2上，该团队成员测量并记录了10 pC电荷量电子束的脉冲剖面图像：实验所采用电子束能量达到3.4 GeV，光子能量对应达到665 eV的水平（软X射线波段），TDS处于水平偏振（0°）角度，偏转电压85 MV。实验结果如图6所示：该团队实验人员首先通过开/关激光，记录电子束的能量分布变化规律，通过开/关激光状态下电子束能量损失的差异，能够有效消除测量过程中所要处理的本底噪声（图6 (a)）。而利用数千次单脉冲相位抖动数据，该团队实现了FEL输出时间-空间映射关系的拟合，规避了传统扫描技术的局限性。最终得到XFEL脉冲剖面反演图如图6 (b) 所示：单个脉冲的平均峰值功率高达5.1±1.8 GW，单脉冲最窄脉宽仅为290 as，单脉冲平均脉宽也窄至0.57±0.22 fs的水平。可以说，在此种TDS的设计加持下，该团队成功将XFEL的脉宽输出结果，带入了阿秒的世界内。
图6 自由电子激光功率剖面测量：(a) 激光输出(左) 和停止 (右) 下的单发 LPS 图像; (b) 单次自由电子激光功率剖面重建
研究人员提出了一种全新的TDS结构设计方式，在该设计下，XFEL系统的时间分辨率被首次优化至300 as的水平，TDS极化方向调整也更加灵活方便。未来，该团队表示将尝试把该系统的应用频段拓展至24 GHz的水准上，并努力实现优于100 as的时间分辨能力。此项研究不仅将XFEL的诊断能力推向阿秒时代，更通过硬件与应用方式的协同创新，为量子物理、化学动力学和生命科学提供划时代的观测工具。
李儒新院士、田野研究员发表评论：这项工作由多家国际知名科学研究机构共同合作完成，采用X波段可调极化偏转系统，成功重建了290 as单次分辨的FEL功率分布。其技术优势在于通过结合极化灵活性与X波段技术，实现了三维电荷分布的多维相空间表征，并将光子脉冲特性与电子动力学直接关联，能够为原子时间尺度的泵浦-探测实验奠定基础。并特别指出，这项工作标志着XFEL从观测工具向可编程物质控制器的转变，有望重塑超快科学，尤其是阿秒化学和极端条件材料科学领域的研究范式。相关评述详见 “PolariX TDS revolution: attosecond electron–photon dynamics and multidimensional XFEL metrology”
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