受限于非线性晶体的性能，产生波长大于10 μm的千赫兹重复频率、高能量飞秒脉冲极具挑战。来自德国和捷克的研究人员通过对中波红外光参量啁啾脉冲放大（OPCPA）系统中的脉冲作光谱整形，采用差频产生（DFG）技术，获得了波长在12 μm、脉冲能量达到10 μJ的少周期飞秒脉冲[1]。
图1（a）为实验装置示意图。前端为40 MHz的掺Er光纤激光器，产生波长分别为1.0 μm、1.5 μm和2.0 μm的飞秒脉冲。2 μm的脉冲作为泵浦脉冲的种子，1.0 μm和1.5 μm的脉冲通过DFG产生波长为3.5 μm、能量为0.5 pJ的信号脉冲，脉宽为30 fs。在参量放大前，使用空间光调制器（SLM）自适应控制信号脉冲的相位。基于（ZGP）晶体的OPA共有四级，其中前三级OPA的种子均为信号脉冲，而第四级OPA的种子为闲频脉冲（波长约为5 μm）。第三级OPA输出的信号脉冲经过压缩后与第四级输出的闲频脉冲（同样经过压缩）差频产生长波红外脉冲。
图1 （a）中波红外OPCPA和差频产生长波红外脉冲的装置图；（b-d）不同的脉冲整形配置：光谱整形器+OPCPA（最后一级）+压缩器。[1]
当光谱整形器采用SLM时，为了使用压缩，闲频脉冲需为正啁啾，考虑到OPCPA中信号光和闲频光的群延迟色散（GDD）符号相反，则信号脉冲需为负啁啾。图2左为压缩后的闲频脉冲的FROG测量结果，光谱覆盖4.2-5.4 μm，重建脉冲的脉宽为85 fs。用33 mJ泵浦光泵浦时，闲频脉冲能量可达3.4 mJ。图2右为用Si片压缩的信号脉冲的FROG测量结果，光谱覆盖3.1-3.9 μm，重建脉冲的脉宽为45 fs。
图2 用SLM作光谱整形时，压缩后的闲频光和信号光的SH-FROG图线。[1]
当使用Ge棱镜对整形时，考虑差频产生长波红外光时应实现高转换效率，因此信号光和闲频光的脉宽应够短且接近。图3左为用压缩器压缩的闲频脉冲的FROG测量结果，光谱覆盖4.6-5.2 μm，脉宽为120 fs。图3右为用Martinez型压缩器压缩信号脉冲的结果，中心波长为3.45 μm，脉宽为125 fs。
图3 用Ge棱镜对作光谱整形时，压缩后的闲频光和信号光的SH-FROG图线。[1]
到达DFG晶体（AGSe）处信号脉冲和闲频脉冲的能量分别为0.35 mJ和1.0 mJ，产生的长波红外脉冲总能量为1.25 mJ，经长通滤波器后的光谱如图4插图所示，中心波长为12.2 μm。如图4所示，经Ge片压缩后的脉宽为143 fs（少于4个光周期），脉冲能量达10 μJ。
图4 差频脉冲的自相关曲线和光谱[1]
综上所述，借助OPCPA技术和适当的色散管理能够产生高能量少周期长波红外脉冲，这种光源有望在强场物理和凝聚态物质非平衡性质的研究中发挥重要作用。
参考文献：
[1] M. Bock, L. V. Grafenstein, P. Fuertjes, D. Ueberschaer, M. Duda, O. Novák, N. Abrosimov, and U. Griebner, “Pulse shaping in a midwave-IR OPCPA for multi-µJ few-cycle pulse generation at 12 µm via DFG,” Opt. Express 31(9), 14096 (2023).
